铈铝梯度掺杂的正极材料及其制备方法与应用.pdf



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1、(19)国家知识产权局(12)发明专利申请(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 202311227556.X(22)申请日 2023.09.21(71)申请人 合肥国轩高科动力能源有限公司地址 230012 安徽省合肥市新站区岱河路599号(72)发明人 高伟高玉仙闵长青刘星李郭威杨智敏王宗凡李国啸(74)专利代理机构 北京纪凯知识产权代理有限公司 11245专利代理师 董媛(51)Int.Cl.H01M 4/36(2006.01)H01M 4/525(2010.01)H01M 10/0525(2010.01)H01M 4/62(2006.01)C01G 53/00(2006。
2、.01)(54)发明名称一种铈铝梯度掺杂的正极材料及其制备方法与应用(57)摘要本发明公开了一种铈铝梯度掺杂的正极材料及其制备方法与应用。所述制备方法,包括:将含铈的可溶性化合物和含铝的可溶性化合物分别溶于酸液中,加入碱液使其沉淀,抽滤,洗涤,将所得沉淀物加入硝酸中,加水,搅拌,静置陈化,再加入分散剂,分别得到纳米铈溶胶溶液和纳米铝溶胶溶液;在前驱体的合成过程中,滴加纳米铈溶胶溶液和纳米铝溶胶溶液,直至前驱体合成完毕,得到铈铝掺杂的三元正极材料前驱体;将前驱体与锂盐混合,通气条件下煅烧,得到铈铝掺杂的正极材料。采用本发明方法,可在实现掺杂的同时在材料表面形成含铈、铝的氧化物混合包覆层,从而显著。
3、提高材料的结构稳定性、热稳定性和循环稳定性。权利要求书2页 说明书6页 附图3页CN 117133904 A2023.11.28CN 117133904 A1.一种镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,包括如下步骤:S1、将含铈的可溶性化合物和含铝的可溶性化合物分别溶于酸液中,加入碱液使其沉淀,抽滤,洗涤,将所得沉淀物加入硝酸中,加水,搅拌,静置陈化,再加入分散剂,分别得到纳米铈溶胶溶液和纳米铝溶胶溶液;S2、在三元正极材料前驱体的合成过程中,滴加所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液,待反应完毕,得到铈铝掺杂及包覆的三元正极材料前驱体;S3、将所述三元正极材料前驱体与锂盐混合,通气条件下煅烧,得。
4、到铈铝掺杂及包覆的镍钴锰酸锂三元正极材料。2.根据权利要求1所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S1中,所述含铈的可溶性化合物为含有铈元素的可溶性的金属盐、金属氧化物或其氢氧化物中的一种或多种;所述含铝的可溶性化合物为含有铝元素的可溶性的金属盐、金属氧化物或其氢氧化物中的一种或多种;所述酸为硝酸、硫酸和乙酸中的一种或多种;所述碱为NaOH和/或氨水。3.根据权利要求2所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S1中,所述硝酸的浓度为0.53mol/L;所述硝酸与所述含铈的可溶性化合物中铈元素、所述含铝的可溶性化合物中铝元素的摩尔比为(3.13.6):1:1;通。
5、过添加水调节体系pH范围至34;所述搅拌的条件为:温度为30100,时间为25h;所述静置陈化的条件为:温度为4090,时间为1024h。4.根据权利要求3所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S1中,所述分散剂为六偏磷酸钠、焦磷酸钠、三聚磷酸钠和十二烷基苯磺酸钠中的一种或多种;以可溶性化合物产生的氢氧化物的质量为基准,所述分散剂的用量为0.10.5;所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液的浓度为1015wt。5.根据权利要求14任一项所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S2中,所述三元正极材料前驱体为Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2。6.根。
6、据权利要求5所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S2中,所述纳米铈溶胶溶液中铈元素和所述纳米铝溶胶溶液中铝元素的质量之和与所述三元正极材料前驱体的质量比为(0.051):100;所述纳米铈溶胶溶液中铈元素和所述纳米铝溶胶溶液中铝元素的摩尔比为(13):(14)。7.根据权利要求6所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S2中,所述滴加为匀速滴加或梯度滴加;所述匀速滴加的条件:在所述三元正极材料前驱体的合成过程中,分别按照所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液质量的1.61.7比例添加;所述梯度滴加的条件为:在所述三元正极材料前驱体的合成过程中,初始时分别按照。
7、权利要求书1/2 页2CN 117133904 A2所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液质量的0.11.6666比例添加,此后每小时分别按照所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液质量的0.02260.053比例逐步增加滴加量。8.根据权利要求7所述的镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,其特征在于:步骤S3中,所述锂盐为碳酸锂、氢氧化锂和氧化锂中的一种或多种;所述三元正极材料前驱体与所述锂盐的摩尔比为1:(0.971.05);所述通气使用的气体为压缩空气、惰性气体或氧气;所述煅烧的条件为:温度为6001000,时间为1015h。9.权利要求18任一项所述制备方法制得的铈、铝掺杂的镍钴锰酸锂三元正。
8、极材料。10.一种锂离子电池,包括正极、负极;所述正极使用的材料为权利要求9所述的铈、铝掺杂的镍钴锰酸锂三元正极材料。权利要求书2/2 页3CN 117133904 A3一种铈铝梯度掺杂的正极材料及其制备方法与应用技术领域0001本发明涉及锂离子电池技术领域,具体而言,涉及一种铈、铝梯度掺杂的锂离子电池三元正极材料及制备方法与应用。背景技术0002锂离子电池具有能量密度大、循环寿命长、工作范围宽等优点,因此在便携式电子设备、电动汽车、空间技术等领域需求巨大、引人注目。随着市场对电动汽车续航里程需求的提高,要求锂离子电池具有更高的能量密度、安全性能及其倍率性能,而目前市场化的正极材料能量密度偏低。
9、,限制其在一些领域的推广,所以提高锂离子电池正极材料的比容量及其倍率性能成为目前研究的热点。0003针对上述市场需求,目前主要采用掺杂、包覆、优化合成工艺等技术来提高锂离子电池正极材料的性能,其中掺杂改性技术是目前应用最广、效果最佳的方法之一,即通过在正极材料内部掺杂氧化物或其他盐类物质来提高其比容量、循环性能和倍率性能等。0004三元正极材料因具有平台高、比容量高和价格低的特点而成为锂离子电池正极材料应用于新能源汽车中最有潜力的材料。然而,三元正极材料在合成过程中本身的氧缺陷在充放电过程中易导致结构坍塌,释放氧气,恶化电池循环稳定性;同时释放出的氧气易造成电池鼓包且易与电解液反应,恶化电池循。
10、环性能。0005为解决以上问题,研究者提出了通过在三元正极材料掺杂,增加材料的结构稳定性;或是通过对三元正极材料包覆,降低材料对空气的敏感度,减少材料与电解液的反应,提高电池的循环稳定性。如专利CN109585839A公开的一种氧化铝包覆镍钴锰三元正极材料的制备方法,该方法在三元正极材料表面包覆一层氧化铝包覆层,抑制材料与电解液发生的副反应,同时提高了电池的安全性能和循环性能,但材料表面存在不均匀的金属氧化物小颗粒,导致材料的直流阻抗(DCR)增加,降低了材料的容量发挥,使得材料的倍率性能变差。专利CN105932321A公开了一种通过高温烧结掺杂以及高温烧结包覆获得的单晶镍钴锰酸锂正极材料,。
11、该种材料虽然比未掺杂包覆的三元基材具有更好的循环性能,但是掺杂及包覆都是通过固相高温烧结实现的,不仅掺杂及包覆的均匀性都欠佳,而且材料偏硬,在破碎过程中容易损伤材料表面,加剧材料表面副反应的程度,而使材料的循环寿命减短。可见,目前单一的掺杂或包覆方法都未能很好地解决三元材料的循环稳定性差的缺陷。0006鉴于此,特提出本发明。发明内容0007本发明的目的是提供一种镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,通过在前驱体合成过程中滴加纳米铈、铝溶胶溶液,可在实现湿法掺杂的同时在材料表面形成含铈、铝的氧化物混合包覆层,从而显著提高材料的结构稳定性、热稳定性和循环稳定性。0008为实现上述目的,本发明提供如下技。
12、术方案:0009第一方面,本发明提供一种镍钴锰酸锂三元正极材料的制备方法,包括如下步骤:说明书1/6 页4CN 117133904 A40010S1、将含铈的可溶性化合物和含铝的可溶性化合物分别溶于酸液中,加入碱液使其沉淀,抽滤,洗涤,将所得沉淀物加入硝酸中,加水,搅拌,静置陈化,再加入分散剂,分别得到纳米铈溶胶溶液和纳米铝溶胶溶液;0011S2、在三元正极材料前驱体的合成过程中,滴加所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液,待反应完毕,得到铈铝掺杂及包覆的三元正极材料前驱体;0012S3、将所述三元正极材料前驱体与锂盐混合,通气条件下煅烧,得到铈铝掺杂及包覆的镍钴锰酸锂三元正极材料。0013步。
13、骤S1中,所述含铈的可溶性化合物为含有铈元素的可溶性的金属盐、金属氧化物或其氢氧化物中的一种或多种;具体可为硝酸铈、醋酸铈、氧化铈、氢氧化铈等。0014步骤S1中,所述含铝的可溶性化合物为含有铝元素的可溶性的金属盐、金属氧化物或其氢氧化物中的一种或多种;具体可为硝酸铝、硫酸铝、氧化铝、氢氧化铝等。0015步骤S1中,所述酸为硝酸、硫酸和乙酸中的一种或多种。通过酸过量保证所述含铈的可溶性化合物和所述含铝的可溶性化合物中金属元素全部转化为金属离子且分散至溶液中。0016步骤S1中,所述碱为NaOH和/或氨水。通过碱过量保证体系中保证金属离子转化为对应的氢氧化物沉淀。0017步骤S1中,所述硝酸的浓。
14、度为0.53mol/L,如1.5mol/L、2mol/L、2.5mol/L。0018步骤S1中,所述硝酸与所述含铈的可溶性化合物中铈元素、所述含铝的可溶性化合物中铝元素的摩尔比为(3.13.6):1:1,优选为3.1:1:1。0019步骤S1中,通过添加水调节体系pH范围至34。0020步骤S1中,所述搅拌的条件为:温度为30100,优选为30,时间为25h,优选为5h。0021步骤S1中,所述静置陈化的条件为:温度为4090,优选为50,时间为1024h,优选为12h。0022步骤S1中,所述分散剂为六偏磷酸钠、焦磷酸钠、三聚磷酸钠和十二烷基苯磺酸钠中的一种或多种。0023步骤S1中,以可溶。
15、性化合物产生的氢氧化物的为基准,所述分散剂的用量为0.10.5。0024步骤S1中,所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液的浓度为1015wt,优选为10wt。0025步骤S2中,所述三元正极材料前驱体为Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2。0026步骤S2中,所述纳米铈溶胶溶液中铈元素和所述纳米铝溶胶溶液中铝元素的质量之和与所述三元正极材料前驱体的质量比为(0.051):100,优选为(0.050.4):100。0027步骤S2中,所述纳米铈溶胶溶液中铈元素和所述纳米铝溶胶溶液中铝元素的摩尔比为(13):(14),优选为1:1。0028步骤S2中,所述滴加为匀速滴加或梯度滴加。00。
16、29所述匀速滴加的条件:在所述三元正极材料前驱体的合成过程中,分别按照所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液质量的1.61.7比例添加,优选为1.6666。0030所述梯度滴加的条件为:在所述三元正极材料前驱体的合成过程中,初始时分别说明书2/6 页5CN 117133904 A5按照所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液质量的0.11.6666比例添加,此后每小时分别按照所述纳米铈溶胶溶液和所述纳米铝溶胶溶液质量的0.02260.053比例逐步增加滴加量,优选为按照0.0226比例滴加。0031步骤S3中,所述锂盐为碳酸锂、氢氧化锂和氧化锂中的一种或多种。0032所述三元正极材料前驱体与所述。
17、锂盐的摩尔比为1:(0.971.05),优选为1:1。0033所述通气使用的气体为压缩空气、惰性气体或氧气。0034所述煅烧的条件为:温度为6001000,优选为875,时间为1015h,优选为15h。0035第二方面,本发明进一步提供上述方法制备的镍钴锰酸锂三元正极材料。0036第三方面,本发明进一步提供一种锂离子电池,包括正极、负极;所述正极使用的材料为上述铈、铝掺杂的镍钴锰酸锂三元正极材料。0037本发明取得的有益效果如下:00381、本发明在前驱体合成阶段中对前驱体掺杂铈、铝,因在反应过程中铈、铝元素浓度较高,多出的铈、铝元素会在前驱体合成完毕后在前驱体表面包覆,并在配锂烧结后在三元正。
18、极材料表面形成Al2O3与CeO2的混合包覆层。此铈铝氧化物包覆层可在不影响正极材料导电性能的前提下提前与电解液反应,消耗电解液中少量的水和HF,从而保护了内部活性材料,提升了锂离子电池的循环性能。00392、Ce4+离子具有强氧化性,在本发明中Ce4+离子掺杂进入晶格后可以将表层进入Li层的Ni2+离子氧化为Ni3+离子,减小了Li+/Ni2+的混排;同时因Ce元素具有未充满电子的4 f 轨 道,在 氧 化 或 者 还 原 的 条 件 下,C e3+和 C e4+之 间 存 在 一 个 快 速 的 转 换进而能够储存随着氧空位形成所产生的自由电子或者促进分子氧的吸附,起到了电子“储存器”的作。
19、用,从而缓解了三元正极材料相变过程中因氧缺陷带来的结构不稳定的问题,降低了高温搁置电池体积变化率,提升了锂离子电池的安全性能和循环性能。00403、Al3+的半径与Co3+相近,通过本发明提供的方法可实现部分替代稀少且有毒的Co3+,降低成本。而且Al3+呈现电化学惰性,即使在高电压下也能与周围的O2稳定成键,起到稳定结构的作用,进而可以进一步提高电池的循环稳定性。此外,AlO键的强度比Ni(Co,Mn)O键强,还可以进一步提高正极材料的热稳定性和高温循环性能。附图说明0041图1为实施例13及对比例13所得正极材料的SEM图。0042图2为实施例1所得正极材料的截面图和TEM图;左图为截面图。
20、,右图为TEM图。0043图3为实施例1所得正极材料的EDS图。0044图4为实施例13及对比例13所得正极材料的常温电性能循环对比图;图中实例1为实施例1,实例2为实施例2,实例3为实施例3。0045图5为实施例13和对比例13所得正极材料的高温电性能循环对比图;图中实例1为实施例1,实例2为实施例2,实例3为实施例3。0046图6为实施例13及对比例13所得正极材料的高温搁置电池体积变化率对比图;图中实例1为实施例1,实例2为实施例2,实例3为实施例3。说明书3/6 页6CN 117133904 A6具体实施方式0047下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述,但本发明并不限于以下实施例。0。
21、048下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明,均为常规方法。0049下述实施例中所用的试剂、材料、仪器等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。0050下述实施例中所涉及的前驱体Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2的合成方法为锂离子电池行业三元正极材料常规制备方法。具体为:将镍源、钴源和锰源按比例混合,成型、烘干、烧结,制得正极材料。其中,所述镍源为硝酸镍、醋酸镍等。所述钴源为硝酸钴、醋酸钴、硫酸钴等。所述锰源为硝酸锰、醋酸锰、硫酸锰等。0051实施例10052步骤如下:0053(1)按铈、铝元素摩尔比1:1,对氧化铈、氧化铝进行质量称量;0054(2)控制Ce、Al元素占合成前驱体总。
22、质量的0.2,向氧化铈中加入过量的稀硝酸使其溶解,然后加入过量的NaOH溶液,使其沉淀,抽滤、洗涤,重新分散至2mol/L硝酸中,控制铈摩尔量与硝酸的摩尔比为1:3.1,加入适量蒸馏水,控制体系pH为34,升温至40搅拌3h,50陈化12h,得到黄色透明溶液(纳米铈溶胶),加入氢氧化铈质量的0.3的六偏磷酸钠,标记为纳米铈溶胶溶液,其浓度为10wt,待用;0055按照同样的步骤,制备纳米铝溶胶溶液,其浓度为10wt,待用;0056(3)在合成Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2的过程中,逐渐滴加纳米铈溶胶溶液与纳米铝溶胶溶液,初始时按照溶胶溶液总质量1滴加,此后每小时按照溶胶溶液总质。
23、量0.0226逐步增加滴加量,直至纳米铈溶胶溶液与纳米铝溶胶溶液滴加完毕,待反应完毕,得到铈铝梯度掺杂及包覆的三元正极材料前驱体;其中铈元素和铝元素的质量之和与前驱体的质量比为0.2:100。0057(4)将前驱体与氢氧化锂按摩尔比1:1混合,于875烧结15h,得到铈铝梯度掺杂及包覆的三元正极材料。0058实施例20059步骤如下:0060(1)按铈、铝元素摩尔比为1:4,对氧化铈、氧化铝进行质量称量;0061(2)控制Ce、Al元素占合成前驱体总质量的0.2,向氧化铈中加入过量的稀硝酸使其溶解,然后加入过量的氨水溶液,使其沉淀,抽滤、洗涤,重新分散至0.5mol/L硝酸中,控制铈摩尔量与硝。
24、酸的摩尔比为1:3.3,加入适量蒸馏水,控制体系pH为34,于30搅拌5h,50陈化12h,得到透明溶液(纳米铈溶胶),加入氢氧化铈质量的0.5的六偏磷酸钠,标记纳米铈溶胶溶液,其浓度为10wt,待用;0062按同样步骤,制备纳米铝溶胶溶液,其浓度为10wt,待用;0063(3)在合成Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2的过程中,逐渐滴加纳米铈溶胶溶液与纳米铝溶胶溶液,初始时按照溶胶溶液总质量0.1滴加,此后每小时按照溶胶溶液总质量0.053逐步增加滴加量,直至纳米铈溶胶溶液与纳米铝溶胶溶液滴加完毕,待反应完毕,得到铈铝梯度掺杂及包覆的三元正极材料前驱体;其中铈元素和铝元素的质量之和。
25、与前驱体的质量比为1:100。0064(4)将前驱体与氢氧化锂按摩尔比1:1混合,于875烧结15h,得到铈铝梯度掺杂说明书4/6 页7CN 117133904 A7及包覆的三元正极材料。0065实施例30066步骤如下:0067(1)按铈、铝元素摩尔比为3:1,对氧化铈、氧化铝进行质量称量;0068(2)控制Ce、Al元素占合成前驱体总质量的0.2,向氧化铈中加入过量的稀硝酸使其溶解,然后加入过量的氨水和氢氧化钠溶液的混合液,使其沉淀,抽滤、洗涤,重新分散至3mol/L硝酸中,控制铈摩尔量与硝酸的摩尔比为1:3.6,加入适量蒸馏水,控制溶液pH为34,于80搅拌2h,50陈化12h,得到透明。
26、溶液(纳米铈溶胶),加入氢氧化铈质量的0.1的六偏磷酸钠,标记纳米铈溶胶溶液,其浓度为10wt,待用;0069按同样步骤,制备纳米铝溶胶溶液,其浓度为10wt,待用;0070(3)在合成Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2的过程中,逐渐滴加纳米铈溶胶溶液与纳米铝溶胶溶液,按照溶胶溶液总质量1.6666滴加,直至纳米铈溶胶溶液与纳米铝溶胶溶液滴加完毕,待反应完毕,得到铈铝掺杂及包覆的三元正极材料前驱体;其中铈元素和铝元素的质量之和与前驱体的质量比为0.05:100。0071(4)将前驱体与氢氧化锂按摩尔比1:1配比混合,875烧结15h,得到铈铝掺杂及包覆的三元正极材料。0072对比例。
27、1(固相掺杂)0073将三元前驱体Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2按摩尔比为1.0与氢氧化锂混合均匀,同时按质量比为1:0.2的比例加入铈铝的纳米氧化物的混合物,875烧结得到铈掺杂的三元正极材料,其中铈铝元素摩尔比为1:1。0074对比例2(常规包覆)0075将三元前驱体Ni0.78Co0.08Mn0.14(OH)2按摩尔比为1.0与氢氧化锂混合均匀,875烧结、破碎、过筛,然后加入0.2铈铝的纳米氧化物,混合均匀,低温烧结、破碎、过筛得到铈包覆的三元正极材料,其中铈铝元素摩尔比为1:1。0076对比例3(无掺杂包覆)0077将三元前驱体Ni0.78Co0.08Mn0.14(O。
28、H)2按摩尔比为1.0与氢氧化锂混合均匀,875烧结、破碎、过筛,得到三元正极材料。0078效果验证:0079按照业内普通电池制备方法将上述各实施例及对比例所得到的三元正极材料与导电剂、粘结剂和溶剂混合后,制得正极极片并进行测试,结果如下:00801、结构表征0081由图1可知,实施例13所得正极材料表面包覆连续,碎小颗粒较少;而对比例1的掺杂工艺为常规固相高温掺杂,此方法掺杂均匀性差,破碎易产生小颗粒;对比例2的掺杂工艺为常规固相包覆,对比湿法包覆,其包覆层均匀性较差,存在金属氧化物小颗粒;对比例3无掺杂包覆,材料性能较差。由此说明,本发明提供的掺杂铈铝的方法能够实现对三元正极材料的掺杂及表。
29、面均匀连续包覆。0082由图1、图2和图3可知,元素Ce和元素Al存在且均匀性分散在材料表面,由此说明本发明提供的方法能够在正极材料表面形成铈/铝氧化物包覆层。00832、性能测试说明书5/6 页8CN 117133904 A80084(1)循环性能0085采用本行业内标准测试程序对实施例13及对比例13所得正极材料进行25常温充放电循环测试,结果如图4所示,实施例13所得正极材料常温下容量保持率显著高于对比例13,由此说明,本发明提供的梯度掺杂方法能够显著提高三元正极材料的常温循环性能。0086采用本行业内标准测试程序对实施例13及对比例13所得正极材料进行高温充放电循环测试,结果图5所示,。
30、实施例13所得正极材料高温下容量保持率显著高于对比例13,由此说明,本发明提供的梯度掺杂方法能够显著提高三元正极材料的高温循环性能。0087(2)体积变化率0088电池充电过程中,锂离子从正极材料脱出,嵌入到负极材料中,这个过程有热量产生。正极材料脱锂后层间距变小,负极材料嵌锂后层间距变大。因为负极材料的体积变化大于正极材料体积变化,所以锂离子电池在电池充电过程中电芯(电池去除外壳和保护电路的结构)厚度变厚。0089测试方法:控制其他条件不变,只更改三元正极材料,使用游标卡尺测量充电前后的极片厚度,计算厚度膨胀率。0090由图6可知,实施例13所得正极材料的平均高温搁置体积变化率显著低于对比例。
31、13,由此说明,本发明提供的梯度掺杂方法能够显著提高三元正极材料的热稳定性及电池安全性能。0091综上,图4、图5和图6测试结果表明,本发明提供的梯度掺杂方法可以提升三元正极材料的循环性能、热稳定性和安全性能。0092虽然,上文中已经用一般性说明及具体实施方案对本发明作了详尽的描述,但在本发明基础上,可以对之作一些修改或改进,这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此,在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进,均属于本发明要求保护的范围。说明书6/6 页9CN 117133904 A9图1图2说明书附图1/3 页10CN 117133904 A10图3图4说明书附图2/3 页11CN 117133904 A11图5图6说明书附图3/3 页12CN 117133904 A12。
- 内容关键字: 梯度 掺杂 正极 材料 及其 制备 方法 应用
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